Tóth-Vajna Gergely Miskolcon született. Zenei tehetsége már korán megmutatkozott. A városi zeneiskolában kezdett zongorázni, később emellett ütőshangszereken is képezte magát. Ekkor már országszerte több helyen koncertezett ikertestvérével, Zsomborral. Széles érdeklődését mutatja, hogy hangszeres tanulmányai mellett a Hungaroton „Hang-játék” versenyén „summa cum laude” minősítést kapott.
Ezt követően először magánúton, majd később a Bartók Béla Zeneművészeti Szakközépiskolában tanult orgonaszakon. Egyik tanára így nyilatkozott róla: „Tehetsége, gazdag háttértudása, nyitott, kereső hozzáállása, holisztikus, gyakran originális gondolkodásmódja az első pillanattól kiemelte kortársai közül. A közös munka élményt jelentett számomra. Minden óra kihívás is volt egyben, innovatív megközelítést, zenéről való gondolkodást, gyümölcsöző együttműködést hozott.” Emellett az Avasi Gimnáziumban is tanult, ahol kiemelkedő kulturális és közösségformáló tevékenységéért az „Avasi Gimnázium Örökös Tagja” kitüntetést vehette át. Miskolc városától és a megyétől több alkalommal is részesült tanulmányi, és sporttevékenységéért elismerésben ( mint pl: Biológia OKTV II. helyezett volt ikertestvére mögött, és kétszeres országos-és diákolimpiai bajnok vívó is).
Ezután a Semmelweis Egyetem Általános Orvostudományi Karán tanult. Az egyetem kulturális életének is egyik megújítója volt. A Kerpel Napok, Tehetség Napok, Dies Academicus, központi megemlékezések stb. állandó fellépője. A „Virtuózok Viadalának” többszörös győztese és arany minősitettje volt testvérével. Az Egyetem első komolyzenei CD-jén, amit a Magyar Rádió emblematikus 6-os stúdiójában rögzítettek, Zsomborral több számmal szerepel. Ezen tevékenységei miatt 2013-ban az egyetem legmagasabb diákoknak adható kitüntetését, a Kerpel-díjat vehette át. Ezt megelőzően a „Felfedezettjeink” tehetséggondozó programban „AEGON Érd a céljaid” különdíjjal jutalmazták. Szakdolgozatának címe: „Híres zeneszerzők pszichiátriai betegségei”. A különleges témaválasztás is mutatja, hogy az orvosi egyetemen folytatott céltudatos és kiemelkedően magas színvonalú tevékenysége közben egy pillanatra sem maradt ki életéből a zene. 2014-ben „summa cum laude” diplomázott.
2015-ben a La Femme Magazin és Magyarország tudományos, művészeti és gazdasági vezetőiből álló zsűri Magyarország 50 legtehetségesebb fiatalja közé választotta, amely féléves mentorprogramot jelentett számára. Személye összekötő kapocs volt a tudomány és művészet világa között.
A 2015. novemberében a Várkert Bazárban megrendezett TALENTn konferencia kiemelt előadója volt testvérével, ahol a „Leginspirálóbb előadás”-nak járó díjat vehették át.
Első TED talk-ját 2016. januárjában tartotta Zsomborral a TEDxDanubia Mecénás Szalonjában, ahol a zene és orvoslás kapcsolatáról beszéltek.
A zenekari vezénylés régóta érdekli. Egyik mestere Dr. Horváth Gábor, a Zeneakadémia tanára. Gergely amikor 2013-2014-ben Campus Hungary ösztöndíjjal az Egyesült Államokban tanult, akkor abban a megtiszteltetésben volt része, hogy egy ideig részese lehetett a világ egyik legjobb szimfónikus zenekarának, a Cleveland Orchestra-nak mindennapjaiban, próbáiban. Erre Franz Welser-Möst adott neki lehetőséget, aki később a bécsi Staatsoper-be is meginvitálta egy próbaidőszakra . Ugyanezt tette a kétszeres Grammy-díjas Buffalo Philharmonic Orchestra-nál is, de más kiváló zenekarokat is megfigyelhetett munka közben.
Ez a muzsika iránti csillapíthatatlan vágy és szenvedély késztette a későbbiekben számos mesterkurzuson való részvételre. A Svédországban, Németországban, Hollandiában, Ausztriában, és Olaszországban rendezett orgona és improvizáció mesterkurzusokon a legnagyobb mesterektől tanult, tökéletesítette hangszeres tudását. Érdeklődése azonban más hangszerek iránt is vonzotta. Csembaló, klavikord és fortepiano mesterkurzusokon is részt vett (Magyarország, Finnország, Hollandia, USA, Nagy-Britannia), valamint vezénylést is tanult itthon és az USA-ban. Ebben nagy segítségére volt, hogy a zene univerzális nyelvén kívül több idegennyelven is beszél (angol, német, svéd, dán, norvég, latin), ez utat nyitott nemzetközi kapcsolatainak kiépítéséhez, szakmai fejlődéséhez.
A mesterkurzusokon megszerzett széles spektrumú tudását hangversenyeken kamatoztatja – a világ számos országában megosztotta közönségével a zene lélekformáló erejét, örömét. Koncertezett többek között Svédországban, az USA-ban, Dániában, Írországban, Olaszországban, Németországban, Romániában, Hollandiában, valamint Magyarország legtöbb nagyvárosában is. Olyan ikonikus helyeken is játszott, mint például a lipcsei Szt. Tamás templomban Johann Sebastian Bach sírja felett.
Fontos számára zenei pályája mellett a jótékonysági tevékenység is. Koncertet adott a marosvásárhelyi Vártemplom orgonájának bővítéséért, a vörösiszap károsultak, valamint több kórház, köztük a Bókay Gyermekklinika javára is.
2015-től a Harmonia Caelestis Barokk Zenekar művészeti vezetője, karmestere, csembaló-, orgona- és fortepiano játékosa, mellyel kamara és nagyzenekari formációban is koncerteznek. Testvérével, Zsomborral missziójuk a négykezes billentyűs muzsika népszerűsítése melyet Piano e Forte Duo néven igyekeznek megtenni. Ebből kifolyólag 2016-ban orgona négykezeseket rögzítenek CD-re testvérével a Nemzeti Kulturális Alap támogatásával. 2012 óta dolgozik a Musica Florens Barokk Zenekarban, mint alapító, karmester, állandó műsorvezető, orgonista és ütős.
Koncertjei alkalmával minden darabot a közönség számára megfogható módon ismertet egy-egy rövid történettel vagy anekdotával. Ebben példaképe Leonard Bernstein és Solti György.
Kivételes képességei, nagy tudása és elhivatottsága a média figyelmét is felkeltette. Eddigi TV, rádió és sajtó megjelenéseinek száma közel 30 (Duna TV „Csodabogár”, „Ridikül” meglepetés férfivendég, Petőfi TV „Én vagyok itt”, minap.hu, Észak-Magyarország, stb.).
Gergely zenei tevékenysége mellett 2014 óta a Bókay Gyermekklinikán gyermekgyógyász rezidens is. A betegellátási tevékenységével párhuzamosan aktívan részt vesz az orvostanhallgatók oktatásában. A 2015-ben megjelent, „Mit tegyek ha beteg a gyermekem?” című könyvben 2 fejezettel szerepel. Továbbá konferenciákon szerepel előadásokkal, és szakfolyóiratokban publikál.
Egyik tanára írta róla: „Dr. Tóth-Vajna Gergelyt, aki eddigi életútjával, hazai és nemzetközi fórumokon való nagy sikerű, inspiráló és előremutató megjelenésével számos területen gazdagította közönségét, társadalmilag kiemelten hasznos tevékenységet folytat. Csak a legkiválóbbak képesek ilyen szerteágazó, egymástól látszólag távol álló, mégis egymást kiegészítő területeken egyaránt magas nívót képviselni, kivívva az idősebb generáció csodálatát, követendő példát állítva a kortársak és a jövő nemzedék elé.”